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二维材料，再发Science！

由单层范德华晶体堆叠形成的莫尔超晶格是发现基本物理现象的新兴平台。例如，半导体过渡金属二硫族化物(TMDCs)的莫尔超晶格已经被预测为形成束缚电子-空穴对或激子的拓扑保护晶格，可以作为量子模拟和技术的模型系统。最近的光谱学研究在TMDC异质结构中发现了层间和层内莫尔激子的特征，研究了超晶格势中的激子扩散，并发现了莫尔激子的合作性质的证据。

研究背景

关键问题

然而，关于莫尔超晶格的研究仍存在以下问题：

1、纳米级激子的性质研究较少

关于莫尔超晶格研究较少的重要参数是纳米级激子的性质，最近通过使用超快角度分辨光电发射电子光谱(ARPES)，在动量空间中探测了层间激子质心的纳米级调制或限制。

2、层内激子的限制程度以及局域化堆叠的理解仍遥不可及

由于光学探针的衍射极限或ARPES中相位信息的损失，对层内激子的限制程度以及发生局域化的堆叠的测量的清楚理解仍然是遥不可及的。

3、激子局域化的可视化至关重要

激子局域化的真实空间可视化对于解决莫尔超晶格是否能够支持良好局域化量子激发的周期性阵列的基本问题是必要的。

新思路

有鉴于此，美国劳伦斯伯克利国家实验室Archana Raja等人使用低温透射电子显微镜和光谱学来同时成像旋转排列的WS₂-WSe₂莫尔超晶格中最低能量层内激子的结构重建和相关定位。结合光谱学和从头算，确定激子质心波函数被限制在莫尔晶胞中最高能量堆积位置周围大约2纳米的半径内。本工作的结果提供了直接的证据，表明原子重构导致了强限制的莫尔势，并且纳米尺度的工程应变将实现新型的激子晶格。

技术方案：

1、提供了WS₂-WSe₂莫尔超晶格中的面内结构重建的直接证据

作者制备了WS₂和WSe₂单层的R堆叠异质结构，通过实验分析获得了亚纳米尺度的结构信息，结合模拟提供了WS₂-WSe₂莫尔超晶格中的面内结构重建的首个直接证据。

2、研究了面内结构重构对莫尔激子态的影响

作者通过系综光谱和同一样品上的局域低损耗STEM-EELS研究了面内结构重构对莫尔激子态的影响，前者获得了更高的光谱分辨率，后者获得了更高的空间分辨率。

3、探究了莫尔激子的亚纳米尺度空间映射

作者通过理论计算再现了在光学反射对比光谱中观察到的三个峰，将可实现的空间分辨率限制在约1纳米。通过激子波函数表明在样品的大面积上保持了莫尔电势。

技术优势：

1、实现了莫尔超晶格面内结构和莫尔激子相应振荡器强度的直接成像

作者使用同步ADF-STEM和低损耗STEM-EELS映射和高光谱分析，直接成像旋转排列WS₂-WSe₂莫尔超晶格的面内结构重建和莫尔晶胞内莫尔激子的相应振荡器强度。

2、确定了激子质心波函数

作者通过实验结合理论计算，确定了激子质心波函数在莫尔晶胞中限定在最高能量堆积位置周围大约2纳米的半径内。

3、提供了限制莫尔势的直接证据

本工作的结果为原子重构导致了强烈的限制莫尔势提供了直接证据，并且在纳米尺度上设计应变，将使新型激子晶格成为可能。

技术细节

WS₂-WSe₂莫尔异质结

作者制备了WS₂和WSe₂单层的R堆叠异质结构，并将其封装在大约16 nm和10nm厚的六方氮化硼(hBN)内。hBN创造了一个均匀的介电环境，使激子线宽变窄，并保护样品免受氧化和束损伤。使用二次谐波产生(SHG)和位置平均会聚束电子衍射，以及在光致发光测量中从较低的层间激子态出现的强发射，验证了层之间的扭曲角接近零或R堆叠。然后，在低温条件下(100 K)使用同步ADF-STEM-EELS从多个区域收集了高光谱图像，并通过实施基于单位单元平均的定制数据分析程序，以提高结构图像和最终EEL光谱和图中的信噪比。WS₂和WSe₂单层是直接带隙半导体，对于接近零的相对扭曲，4.4%的晶格失配产生了约8 nm的莫尔周期。密度泛函理论计算表明了莫尔超晶格中的堆叠影响局部能量分布。通过分析ADF-STEM图像获得了亚纳米尺度的结构信息，使用多切片模拟模拟了理论预测的未弛豫和弛豫莫尔超晶格的ADF-STEM图像。作者对对162个莫尔晶胞的ADF-STEM强度进行了平均，获得了与弛豫异质结构的多切片模拟一致的图像，提供了WS₂-WSe₂莫尔超晶格中的面内结构重建的首个直接证据。

图 WS₂-WSe₂莫尔异质结的结构重建

莫尔激子态

作者通过系综光谱和同一样品上的局域低损耗STEM-EELS研究了面内结构重构对莫尔激子态的影响，前者获得了更高的光谱分辨率，后者获得了更高的空间分辨率。在激子峰的前边缘和后边缘开始时使用高斯-洛伦兹拟合进行EELS背景扣除，并用Savitzsky-Golay算法进行平滑。STEM-EELS测量入射电子对激发成空态的目标原子中的电子的能量损失，EEL信号与材料的介电常数的虚部成比例。因此，作者测量了产生激子的局部概率，而不是激子本身，结果表明两种光谱技术对于主激子峰显示出相似的振荡器强度。

图 EELS与光学吸收的比较

莫尔激子的亚纳米尺度空间映射

WS₂-WSe₂莫尔超晶格中WSe₂ A激子峰分裂成三个峰是在ADF-STEM测量中观察到的强面内结构重建的结果，这与其他叠层系统不同的是，叠层杂化也可以贡献于叠层激子精细结构。WSe₂层的面内结构重建导致价带和导带边缘的平坦电子带。第一原理GW-BSE计算完全考虑了由于结构重建引起的价带和导带状态的空间调制，再现了在光学反射对比光谱中观察到的三个峰。作者将莫尔激子的振子强度与实验数据进行了比较。尽管电子束在空间上被限制在直径小于1纳米的范围内，但低损耗的EELS离域将可实现的空间分辨率限制在约1纳米。观察到来自三个堆叠区域的峰强度的明显差异，表明在EELS中观察到的激子峰在莫尔晶胞中具有不均匀的振荡器强度，与GW-BSE计算结果非常一致。为了确定在莫尔晶胞中激子调制的空间范围，通过在100×100n m的扫描中将1.3nm的掩模移动到不同的晶胞位置来生成超光谱晶胞，有效地创建了滚动平均值。作为质心坐标的函数的激子波函数被局限于半径约2 nm内的位置，表明在样品的大面积上保持了莫尔电势，并且可以支持激子的三角形晶格的形成。

图莫尔激子的亚纳米尺度空间映射

展望

总之，作者发现了每个莫尔晶胞内的强原子弛豫导致激子在特定堆积位置的限制。这开启了通过外部应变、扭曲角和层数在莫尔异质结构中纳米工程玻色子晶格的可能性。

参考文献：

SANDHYA SUSARLA, et al. Hyperspectral imaging of exciton confinement within a moiré unit cell with a subnanometer electron probe. Science, 2022, 378(6625): 1235-1239.

DOI: 10.1126/science.add9294

https://www.science.org/doi/10.1126/science.add9294

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